当过冷液体挨近玻璃改变时,其弛豫时刻添加了几个数量级而结构仍坚持液体状。虽然对玻璃改变的性质进行了广泛的研讨,但其机制大多不清楚。其间一个要害概念是动力学非均质性,即体系中存在不同弛豫时刻的区域。这一般与部分有利结构的呈现一同评论,例如在该体系中构成的二十面体结构。对液体和玻璃的结构和动力学研讨标明,当挨近玻璃改变时会呈现部分有序。许多研讨运用胶体体系来研讨这些现象,因为它们的结构能够类似于原子体系,它们的行为能由不同的参数如体积分数等操控。但是,虽然部分有利结构的结构特性被很多研讨,但对部分有利结构和其他多粒子团簇的时刻标准知之甚少。这些能够终究靠空间和时刻上的高阶相关性来研讨,例如经过查验测验部分次序已用于提醒硬球胶体体系中的两步结晶进程。一般来说,相干X射线散射办法很合适研讨过冷液体和玻璃的动力学和结构,因为它们答应研讨固有的时刻和长度标准。
基于此,德国同步加速器研讨中心Nele N. Striker研讨员团队运用了一个结合XPCS和XCCA的新界说高阶相关函数,然后取得了胶体液体中高阶相关的动力学和时刻标准。在流体状态下胶体的动力学类似于布朗运动,没有一点高阶相关性的影响。跟着过冷程度的添加,XPCS丈量的分散系数减小。与此同时高阶相关性的时刻标准添加了近2倍。这标明高阶相关性添加,它们的弛豫时刻在挨近玻璃化改变时添加。相关论文以题为“Dynamics and Time Scales of Higher-Order Correlations in Supercooled Colloidal Systems”宣布在Journal of Physical Chemistry Letters上。
图1 结构和动力学。(a) HS1和HS2样本的结构因子; (b)相对分散率作为HS1和HS2的体积分数的函数。
图3HS1和HS2的不同体积分数的(a)中心散射函数和(b) gC函数。
总归,作者使用空间和时刻相关函数的新组合研讨了过冷胶体体系中高阶相关的动力学和时刻标准。经过结合XCCA和XPCS的相关函数能够对胶体体系中结构和动力学之间的相关性取得共同的见地。当挨近玻璃改变时部分次序的动力学比单个粒子的动力学更不均匀。本文的成果对了解玻璃改变邻近的过冷胶体流体具有极端重大意义,试验办法不只显现了部分结构的演化,并且供给了它们时刻标准,这有助于了解动力学异质性和部分有利结构的构成。最重要的是,这一办法并不局限于研讨胶体体系中的相关性。因为X射线的波长较短,它能够扩展到检测分子长度标准的结构动力学相关性,因而将成为研讨玻璃和不一样的资料相变的有价值的东西。(文:Keep real)
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