共价有机结构(COFs)是一类功能性资料,能够在能量转化和存储方面发挥效果。但是,虽然近20年的研讨,关于它们的组成条件却缺少一致的猜测规矩。这部分是因为关于构成的前期阶段的成核和成长的知道依然不完整。未处理这一应战,科学家们需求一种能够在操作中进行研讨的技能,以全面了解COF构成的动态进程。
鉴于此,德国慕尼黑大学的Richard Martel & Emiliano Cortés等研讨者在“Nature”期刊上宣布了题为“Early stages of covalent organic framework formation imaged in operando”的最新论文。科学家们使用了干与散射显微镜(iSCAT)技能,初次提醒了在COF组成进程中液液相别离的现象,这标明了溶剂在构成进程中的要害效果。使用这些发现,他们成功地开发了一种新的COF组成计划,在室温下进行反响,完成了对组成条件的有用规划。这项研讨的成果提醒了溶剂在COF组成中的重要性,并为有理资料组成供给了新的视角和办法。
【科学亮点】(1) 本研讨初次使用干与散射显微镜(iSCAT)技能进行了COF聚合和结构构成的操作内研讨。这一技能在高速度(微秒/毫秒级)下结合了亚5纳米的灵敏度和高空间分辨率,使得能够观察到反响混合物中的一切物质,包含晶态、非晶态、液体/固体相。
(2) 试验成果为,COF的构成进程中存在液液相别离,标明惯例COF组成中存在结构化溶剂,呈现为无表面活性剂的(微)乳液。此外,发现溶剂的效果不仅仅是溶解性,还经过将反响物和催化剂分隔开来起到了动力学调节剂的效果,从而影响COF的构成进程。
(3)根据这些发现,作者成功开发了一种室温下组成COF的新协议,摆脱了之前组成中需求进步温度的约束。这项作业将结构组成与液相图连接起来,为合理规划反响环境供给了新的办法。
实时iSCAT图像在空间和时间上显现COF的构成,在增加催化剂后的毫秒内显现液-液相别离进程。
科学定论】这项研讨为了解和优化杂乱湿化学进程(如COF组成)供给了新的科学启示。使用iSCAT显微镜直接成像,作者得以深化解析COF组成的多阶段进程,提醒了液液相别离等要害现象。一起,作者提出的IAC组成计划展示了在温文条件下组成结构资料的牢靠途径,这为规划更高功能的COF资料供给了新的思路。
此外,作者提出的经过液相图定制反响环境的战略不光能够用于COF组成,还能够推行到其他资料的组成范畴,为完成有理资料组成供给了可行性计划。这一研讨还强调了使用光散射技能可视化反响进程的重要性,这为更深化地了解化学反响机制供给了新的办法。综上所述,本研讨不仅为COF组成供给了新的组成战略和了解机制,还为湿化学进程的探究供给了新的科学思路和办法。